抑制催化劑的休眠態(tài)，提高二氧化碳加氫制甲醇的效率

      基于化石資源的催化過(guò)程為科學(xué)家們提供了70000多種產(chǎn)品，包括各種化學(xué)品、材料和燃料，從而為我們提供了更好的生活質(zhì)量，并為全球發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。然而，考慮到未來(lái)對(duì)商品和能源的巨大需求，廉價(jià)化石燃料的消耗和二氧化碳排放量的增加成為未來(lái)可持續(xù)發(fā)展的一大挑戰(zhàn)。特別是，大氣中二氧化碳含量的增加被證明是全球變暖和其他氣候變化問(wèn)題對(duì)地球生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成重大威脅的一個(gè)主要原因。除碳循環(huán)利用外，生物質(zhì)和二氧化碳等可再生碳源可能會(huì)產(chǎn)生大量可持續(xù)碳。盡管容量有限，但CO2的捕獲和儲(chǔ)存（CCS）已經(jīng)建立；例如，目前從電力和工業(yè)設(shè)施中捕獲的二氧化碳約為3500萬(wàn)噸（低于0.1%）。技術(shù)的成本、可持續(xù)性和安全問(wèn)題是次優(yōu)的，因此值得關(guān)注。CO2可作為可再生C1用于燃料、材料和化學(xué)品的生產(chǎn)，前提是開發(fā)集成捕獲和催化CO2轉(zhuǎn)化工藝，同時(shí)進(jìn)行儲(chǔ)存。盡管其復(fù)雜性很高，但開發(fā)二氧化碳捕獲和利用新技術(shù)（CCU）以替代化石資源對(duì)人類具有長(zhǎng)期利益。因此，開發(fā)利用二氧化碳的催化技術(shù)是未來(lái)十年和當(dāng)代研究的重大挑戰(zhàn)之一，在一個(gè)循環(huán)和碳中性經(jīng)濟(jì)的背景下，這是世界各地的問(wèn)題。

本文要點(diǎn)：

    1、NH/M 雙功能均相催化劑顯示出在溫和條件下集成 CO2 捕獲和進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為甲醇的巨大前景，突出了利用富含 CO2 的胺流作為 C1 化學(xué)原料的可能性。

    2、這項(xiàng)工作試圖通過(guò)抑制（眾所周知的）金屬配合物的靜止?fàn)顟B(tài)來(lái)提高催化潛力。在這項(xiàng)工作中，作者展示了通過(guò)加入非均相金屬氧化物催化劑以促進(jìn)均相催化形成甲酰胺來(lái)抑制 Ru-甲酸鹽休眠狀態(tài)的概念，此處舉例說(shuō)明了 Ru-MACHO-BH 催化 CO2 加氫制甲醇。在各種金屬氧化物催化劑中，廉價(jià)的多相催化劑 ZnO 可能由于其強(qiáng)而豐富的酸性表面位點(diǎn)而得到最好的結(jié)果。ZnO 催化劑的共添加導(dǎo)致了約 30% 的凈改進(jìn)，對(duì)應(yīng)于 100 噸（對(duì)甲醇）和 294 噸（基于 CO2 轉(zhuǎn)化率）。

    3、重要的是，DFT 計(jì)算、operando HP ATR-IR 光譜實(shí)驗(yàn)和額外的催化實(shí)驗(yàn)顯示了休眠狀態(tài)抑制概念的證據(jù)，解釋了溫和反應(yīng)條件下的 ZnO 通過(guò) ZnO-甲酸鹽中間體幫助其表面形成酰胺鍵。與均相（路易斯/布朗斯臺(tái)德）酸的共添加或通過(guò)均相催化劑固定的復(fù)雜催化劑合成產(chǎn)生的中毒效應(yīng)相反，添加少量廉價(jià)且無(wú)毒的 ZnO 材料不會(huì)損害均相催化劑 Ru-MACHO 的加氫能力-BH。

    靜息態(tài)抑制的概念可能會(huì)演變成一種更通用和有效的方法，用于 NH/M 雙功能分子催化劑，用于集成 CO2 捕獲中的可溶性金屬絡(luò)合物及其進(jìn)一步加氫生成甲醇。

四川蜀泰化工科技有限公司
聯(lián)系電話:0825-7880085
公司官網(wǎng)：www.ijia365.net

【上一篇：能源行業(yè)轉(zhuǎn)型拐點(diǎn)已至？尚早？】

【下一篇：當(dāng)前對(duì)碳中和存在的六大誤解】